近日，鄭州大學(xué)河南先進技術(shù)研究院在解決高能量密度硅基負極體積膨脹瓶頸問題的研究中獲得新進展。硅基負極的高儲鋰容量有助于實現(xiàn)高能量密度，但也面臨著體積膨脹率大的難題，影響了循環(huán)穩(wěn)定性和導(dǎo)電性。不同于以往限制硅基顆粒粉碎的策略，本研究反其道而行之，利用硅鋰化體積膨脹的應(yīng)力，激活單壁碳管（SWNTs）與鋰化硅團簇之間發(fā)生的“力學(xué)-化學(xué)”界面耦合反應(yīng)，原位錨定粉化硅團簇。

研究表明，單壁碳管在硅鋰化膨脹的應(yīng)力作用下，會產(chǎn)生超過14%的拉伸應(yīng)變，有效提升缺陷處C原子的活性，增強其與鋰化硅的相互作用。同時，在Li原子的橋接作用下，界面上的Si能夠與sp³碳形成穩(wěn)定的Si-C鍵。該“力學(xué)-化學(xué)”界面耦合作用既能增強單壁碳管對于粉化硅基團簇的吸附，同時所吸附的硅基團簇還可以剝離碳管，促進離子在碳管之間的傳輸。研究顯示，僅添加1 wt.%的SWNTs，石墨/SiOx復(fù)合負極即可實現(xiàn)遠超商業(yè)石墨負極的實際性能。該項研究從行業(yè)痛點出發(fā)，豐富了對應(yīng)變誘導(dǎo)界面反應(yīng)的認識，為穩(wěn)定合金化或轉(zhuǎn)化反應(yīng)電極的性能提供了新思路。

相關(guān)成果以“What is the real origin of single-walled carbon nanotubes for the performance enhancement of Si-based anodes?”為題發(fā)表在國際權(quán)威期刊《Journal of the American Chemical Society》上。論文共同一作是材料學(xué)院研究生王浩霖和河南先進技術(shù)研究院晁云峰，共同通訊作者是先進技術(shù)研究院崔鑫煒和材料學(xué)院陳加福兩位老師。鄭州大學(xué)是唯一通訊單位。該項研究得到了河南省重點研發(fā)專項、國家自然科學(xué)基金以及河南克萊威納米碳材料有限公司的支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c01677