近日，鄭州大學物理學院在ZnO納米晶發光機制探索研究方面取得重要進展。研究成果以題為“Multiphoton Excited Singlet/Triplet Mixed Self-Trapped Exciton Emission”的論文發表在國際知名期刊《Nature Communications》上，論文的第一作者為凝聚態物理專業博士生周蕊和大連化物所副研究員隋來志，通訊作者為劉凱凱副教授和單崇新教授。

長期以來，研究人員一直把ZnO在可見區的發光歸因于雜質和結構缺陷。但是，既要得到高結晶質量的納米晶，又同時將其發光歸因于結構缺陷和雜質，顯然是相互矛盾的。這種模糊且具有爭議的發光機制，極大限制了ZnO納米晶的發展。因此，澄清ZnO納米晶的發光機制，實現ZnO納米晶的高效發光，有望再次推動ZnO納米晶的新發展和新應用。

本項工作率先從結構、效率、復合速率等七個方面科學系統闡明了ZnO納米晶的發光機制,并在國際上首次提出了單重態/三重態混合自限態激子發光的新機制，為拓展ZnO納米晶應用提供了重要支撐。具體來說，在結構上，通過高分辨球差電鏡證實了高質量單晶ZnO納米晶的晶體結構；在激發依賴上，通過三個數量級的激發功率變化實驗，證實了激發與發光的線性關系，并排除了缺陷發光機制；在電聲耦合作用上，大的黃昆因子初步證實了自限態激子發光；在發光開啟時間上，低能量光子發光的開啟時間要晚于高能量光子的開啟時間，從而證實了自限態激子發光；在瞬態發光光譜上，通過63%和37%的不同壽命組分確定了混合自限域激子發光；在瞬態電子順磁共振光譜上，證實了單重態/三重態混合自限域激子發光；在第一性理論計算上，證實了光誘導的晶格畸變以及大的自旋軌道耦合作用是發生上述發光的原因。

得益于ZnO優異的自陷域激子發光性能、自吸收小、斯托克斯位移大的優點，為多光子激發發光成像提供了良好的選擇。因此，本項工作進一步研究了飛秒激光激發下的ZnO納米晶的光學特性，實現了多光子激發下的單/三重態混合自限域激子生物成像。該模型澄清了長期以來備受爭議的ZnO可見光區發射問題，并觀測到了多光子激發的單/三重態混合自限域激子發光，進一步推動了ZnO納米晶的基礎和應用研究。

該工作得到了國家自然科學基金等項目的資助。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-36958-3