近日，鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院陳曉嵐、於兵團(tuán)隊(duì)在光催化有機(jī)合成研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展。研究成果以“4CzIPN-tBu Catalyzed Proton-Coupled Electron Transfer for Photosynthesis of Phosphorylated N-Heteroaromatics”為題發(fā)表在化學(xué)類(lèi)頂尖期刊《Journal of the American Chemical Society》上。論文第一作者為化學(xué)學(xué)院2017級(jí)博士生劉琰，通訊作者為陳曉嵐教授和於兵博士。鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院為第一通訊單位。

近年來(lái)，可見(jiàn)光促進(jìn)的有機(jī)合成方法由于條件溫和、綠色高效等優(yōu)點(diǎn)引起了人們的廣泛關(guān)注。有機(jī)磷化合物在合成化學(xué)、生物醫(yī)藥、材料科學(xué)等方面具有廣泛應(yīng)用，因此，高效構(gòu)建C-P鍵的是有機(jī)合成領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。該研究工作開(kāi)發(fā)了一種新型咔唑基二腈苯類(lèi)化合物4CzIPN-tBu為光催化劑，通過(guò)與堿的協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)了質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移（Proton-Coupled Electron Transfer，PCET）作用引發(fā)磷中心自由基，與系列異腈化合物發(fā)生自由基串聯(lián)環(huán)化反應(yīng)成功構(gòu)建多種膦酰化含氮雜環(huán)化合物。機(jī)理研究表明，PCET歷程為優(yōu)勢(shì)路徑。該研究將有利于推動(dòng)并完善光致氧化還原策略引發(fā)磷自由基的機(jī)制研究。該論文發(fā)表后受到廣泛關(guān)注，國(guó)內(nèi)外同行第一時(shí)間在《Science China Chemistry》《有機(jī)化學(xué)》上“Highlight” “亮點(diǎn)評(píng)述”專(zhuān)欄對(duì)該研究成果進(jìn)行了亮點(diǎn)報(bào)道“Visible-light-induced synthesis of phosphorylated N-heterocycles through proton-coupled electron transfer”、“通過(guò)質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移光合成膦酰化氮雜環(huán)”。

以上工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、中原學(xué)者基金、河南省優(yōu)秀青年基金、河南省高等學(xué)校重點(diǎn)科研項(xiàng)目及鄭州大學(xué)專(zhuān)項(xiàng)基金的資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.0c11138